Mary wurde 1823 als Tochter von Archibald und Elizabeth Anne Jenkins auf einer Tabakplantage bei Waterloo/Maryland (heute: Clinton) geboren. Sie hatte einen älteren und einen jüngeren Bruder: John Zadoc und James Archibal. Der Vater starb 1825. Unter dem Einfluss ihrer Tante Sarah Latham Webster kam Mary 1835 für vier Jahre in ein katholisches Internat (Academy for Young Ladies) in Alexandria/Virginia und konvertierte von der protestantischen zur römisch-katholischen Kirche.

Im August 1840 heiratete sie den zehn Jahre älteren John Harrison Surratt, der bei seinen wohlhabenden Adoptiveltern Richard und Sarah Neale in Washington, D. C., aufgewachsen war und vor der Hochzeit den katholischen Glauben

angenommen hatte. Das Ehepaar richtete sich auf einem Stück Land in Oxon Hill/Maryland ein. John und Mary Surratt bekamen drei Kinder: Isaac (1841), Elizabeth Susanna („Anna“, 1843) und John Harrison jr. (1844). 1843 kaufte John Surratt an der Grenze zwischen dem District of Columbia und Maryland ein weiteres Stück Land mit dem Namen Foxhall, und als Richard Neale noch im selben Jahr starb, vergrößerte er den Besitz. 1845 zogen John und Mary Surratt mit den Kindern zur Witwe Sarah Neale, um ihr beim Betrieb ihrer Farm zu helfen. Sie starb kurz darauf und vererbte die Farm ihrem Adoptivsohn.

1851 brannte das Farmhaus nieder. Während Mary mit den Kindern von ihrem Cousin Thomas Jenkins in Waterloo aufgenommen wurde, kaufte ihr Mann in der Nähe ein Stück Land und errichtete darauf 1853 eine Gaststätte. Weil die Ehe mit dem alkoholkranken Mann inzwischen zerrüttet war, wollte Mary lieber wieder auf der Farm der Neales wohnen. Aber John Surratt veräußerte sowohl diesen Besitz als auch Foxhall, und es blieb ihr nichts anderes übrig, als im Dezember 1853 zu ihm zu ziehen.

John Surratt erwarb ein Mietshaus in Washington und erweiterte die Gaststätte in Waterloo zum Hotel. Auch eine Poststation gehörte dazu. Das Areal bekam den Namen Surrattsville.

1858 beklagte Mary Surratt sich in einem Brief an einen Geistlichen darüber, dass sich ihr Mann jeden Tag betrinke. Inzwischen hatte er bereits die Hälfte seines Landbesitzes verkaufen müssen.

Als das von den Söhnen besuchte Internat (St. Thomas Manor) 1860 schloss, zog der 19-jährige Isaac nach Baltimore und John jr. wechselte zum St. Charles College. Anna blieb an der Academy for Young Ladies.

Im April 1861 begann der Amerikanische Bürgerkrieg. Obwohl Maryland zu den Vereinigten Staaten gehörte, sympathisierten die Surratts wie die meisten ihrer Nachbarn mit den Konföderierten. Isaac Surratt meldete sich in Texas zur Armee der Südstaaten. Sein jüngerer Bruder brach das Studium ab und übernahm Kurierdienste für den Geheimdienst der Konföderierten. Surrattsville wurde zu einem Treffpunkt der Gegner Präsident Abraham Lincolns.

John Surratt erlag Ende August 1862 eine Schlaganfall. Sein gleichnamiger Sohn übernahm daraufhin das Amt des Postmeisters, wurde jedoch im November 1863 wegen politischer Unzuverlässigkeit entlassen. Dadurch vergrößerten sich die finanziellen Sorgen der Familie.

Ende 1864 verpachtete Mary Surratt dem früheren Polizisten John M. Lloyd die Gaststätte in Surrattsville und richtete sich mit John und Anna in einem Stadthaus in Washington ein, in dem sie eine Pension eröffnete.

Eines der vier Zimmer vermietete sie an Louis J. Weichmann, einen Freund ihres Sohnes John.

Am 23. Dezember 1864 lernte John Surratt im National Hotel in Washington den sechs Jahre älteren Schauspieler John Wilkes Booth kennen, der die Entführung Präsident Lincolns nach Richmond/Virginia plante, um die Freilassung von Kriegsgefangenen erpressen zu können. Booth kam im Verlauf der nächsten Monate häufiger in Mary Surratts Haus und traf sich unter anderem mit George Atzerodt und David Herold. Auch Lewis Powell (alias Payne), ein weiterer Verschwörer, der sich als baptistischer Prediger ausgab, übernachtete dort im März 1865.

Der Entführungsversuch scheiterte am 17. März, weil Abraham Lincoln kurzfristig seine Pläne geändert hatte.

John Surratt, George Atzerodt und David Herold hatten Gewehre und Munition bei dem Wirt John M. Lloyd versteckt, der ebenfalls mit den Konföderierten sympathisierte. Mary Surratt fuhr am 11. April nach Surrattsville, angeblich um dort Schulden einzutreiben. Lloyd sagte später aus, sie habe ihn angewiesen, die Schießeisen bereit zu halten, man werde sie bald abholen. Drei Tage später soll Mary Surratt erneut zu John M. Lloyd gekommen sein und ihm ein Fernglas von John Wilkes Booth überbracht haben. Noch in derselben Nacht holten Booth und Herold den Feldstecher und die Waffen ab.

Kurz zuvor hatte John Wilkes Booth in Ford’s Theatre in Washington Abraham Lincoln niedergeschossen. (Der Präsident starb am nächsten Tag, und sein Vizepräsident Andrew Johnson legte den Amtseid ab.) Außenminister William H. Seward (1801 – 1872) wurde bei dem Anschlag schwer verletzt.

Aufgrund von Zeugenaussagen über verdächtige Gespräche in Mary Surratts Pension erhielt Colonel Henry Steel Olcott am 17. April den Befehl, dort alle festzunehmen. Während die Soldaten das Gebäude durchsuchten und im Zimmer der Besitzerin ein Foto von John Wilkes Booth sicherstellten, erschien Lewis Powell verkleidet an der Tür. Mary Surratt behauptete zwar, den Mann nicht zu kennen, aber er wurde trotzdem verhaftet und schließlich beschuldigt, den Anschlag auf William H. Seward verübt zu haben.

John Surratt suchten die Soldaten vergeblich. Später stellte sich heraus, dass er sich zur Zeit der Ermordung Abraham Lincolns in Elmira/New York aufgehalten und sich dann aufgrund der Nachricht über das Attentat nach Kanada abgesetzt hatte. Zuflucht fand er bei dem katholischen Geistlichen Charles Boucher in St. Liboire.

John Booth wurde am 26. April in einer Scheune in Virginia 50 Kilometer südlich von Washington gestellt. Er starb bei dem Schusswechsel.

Vier Tage später wurde Mary Surratt vom Old Capitol Prison ins Washington Arsenal (heute: Fort Lesley J. McNair) verlegt, wo am 9. Mai ein für Zivilisten eigentlich gar nicht zuständiges Militärtribunal zusammentrat, um über sie und sieben mitangeklagte Männer zu richten.

Mary Surratt wurde vorgeworfen, die Attentäter angestiftet, unterstützt und bewirtet zu haben. Kaum ein Rechtsanwalt war bereit, sich für die mutmaßlichen Attentäter einzusetzen. Schließlich übernahm der frühere Justizminister Senator Reverdy Johnson (1796 – 1876) Mary Surratts Verteidigung, aber er kam nur selten zu den Verhandlungen und überließ die Aufgabe großenteils den beiden jungen Anwälten Frederick Aiken und John Clampitt.

John Bingham vertrat die Anklage. Er wies darauf hin, dass die Attentäter sich in Mary Surratts Pension trafen und berieten. Sie müsse deshalb von den Plänen gewusst haben, sagte er. Und als Beweis für ihre Mitwirkung bei der Verschwörung führte er die von Booth bezahlten Kutschfahrten am 11. und 14. April nach Surrattsville an. Außerdem war Lewis Powell drei Tage nach dem Attentat zu ihr gekommen und sie hatte gegenüber Colonel Henry Steel Olcott geleugnet, ihn zu kennen. Mary Surratt wurde vor allem von den Zeugen John Lloyd und Louis Weichmann belastet.

Die Verteidigung versuchte, die Glaubwürdigkeit der neun Belastungszeugen zu erschüttern und bot 31 eigene Zeugen auf, die Mary Surratt als streng religiös, aufrichtig und loyale Bürgerin der Nordstaaten beschrieben. Dass sie Lewis Powell nicht erkannt hatte, wurde mit ihrer eingeschränkten Sehkraft begründet. Außerdem stellte die Verteidigung in diesem Fall die Rechtmäßigkeit eines Militärtribunals in Frage.

Weil Mary Surratt inzwischen erkrankt war, konnte sie an den vier letzten Sitzungen des Militärtribunals nicht teilnehmen.

Das Militärgericht sprach George Atzerodt, David Herold, Lewis Powell und Mary Surratt am 29./30. Juni 1865 schuldig und verhängte am 5. Juli Todesurteile.

Vergeblich flehte Anna Surratt den Vorsitzenden Richter General Joseph Holt (1807 – 1894) um Gnade an. Der Judge Advocate General der U. S. Army leitete offenbar auch ein von fünf Richtern unterschriebenes Begnadigungsgesuch nur widerstrebend an Präsident Andrew Johnson weiter. (Der behauptete später, es nie gesehen zu haben.) Noch am 5. Juli unterzeichnete Johnson den Vollstreckungsbefehl.

Unmittelbar danach wurde mit der Errichtung der Galgen im Hof des Washington Arsenal begonnen. Mary Surratt erfuhr am 6. Juli um die Mittagszeit, dass man sie am nächsten Tag hinrichten werde. Ihre Tochter und zwei katholische Geistliche standen ihr bei.

Mit dem Argument, ein Militärtribunal sei nicht legitimiert gewesen, über Mary Surratt zu richten, erreichten Frederick Aiken und John Clampitt in der Nacht auf den 7. Juli, dass ein Gericht des Districts of Columbia eine Vorführung der Verurteilten um 10 Uhr anordnete. Stattdessen sorgte General Winfield Scott Hancock dafür, dass Präsident Andrew Johnson eingeschaltet wurde, der den Gerichtsbeschluss um 11.30 Uhr annullierte und sich dabei auf den Habeas Corpus Suspension Act aus dem Jahr 1863 berief.

Anna versuchte an diesem Vormittag ein letztes Mal, Präsident Johnson im Weißen Haus zu erreichen, aber man ließ sie nicht hinein.

Es war ein heißer Sommertag. Um die Mittagszeit durfte Mary Surratt ihre Zelle verlassen und sich auf einen Stuhl im Hof setzen.

Um 13.15 Uhr führte General John F. Hartranft, der Leiter des Old Capitol Prison, die vier zum Tod Verurteilten zum Galgen und verlas die Urteilssprüche. Für die Durchführung der Hinrichtung war Captain Christian Rath verantwortlich. Den Delinquenten wurden die Hände auf den Rücken gefesselt und die Fußknöchel zusammengebunden. Um zu verhindern, dass Mary Surratts Rock beim Sturz hochgerissen wurde, umwickelte man ihn unterhalb der Knie mit einem weißen Tuch. Nach dem Anlegen der Schlingen zogen Soldaten der Frau und den drei Männern weiße Säcke über die Köpfe. Dann gab Captain Rath das Zeichen zum Öffnen der Bodenklappen, auf denen die Verurteilten standen.

Mary Surratt war die erste Frau, die in den USA unter Bundesverantwortung hingerichtet wurde. Bis heute blieb umstritten, ob und wenn ja in welchem Ausmaß sie an dem Attentat gegen Präsident Abraham Lincoln beteiligt gewesen war.

Die Leichen wurden in der Nähe des Galgens begraben. Im Februar 1869 wurden Mary Surratts bereits 1867 einmal auf dem Gelände des Washington Arsenal umgebettete Gebeine ihrer Tochter übergeben. Die letzte Ruhe fand Mary Surratt auf dem Mount Olivet Friedhof in Washington, D. C.

Anna Surratt heiratete einen Regierungsangestellten namens William Tonry, der schließlich in Baltimore Chemie lehrte. Die traumatischen Ereignisse im Jahr 1865 machten ihr zeitlebens schwer zu schaffen. Sie starb 1904 im Alter von 61 Jahren.

John Surratt kam im September 1865 unter falschem Namen nach Liverpool. Einige Zeit diente er als John Watson bei den Päpstlichen Zuaven, bis ihn Henri Beaumont de Sainte-Marie erkannte und er am 7. November 1866 verhaftet wurde. Aber Surratt brach aus dem Gefängnis in Velletri aus und schlug sich nach Alexandria in Ägypten durch, wo er am 23. November von amerikanischen Soldaten festgenommen wurde. Weil der Oberste Gerichtshof der USA inzwischen entschieden hatte, dass Zivilisten nicht einmal in Kriegszeiten vor ein Militärtribunal gestellt werden dürfen, fand sein Prozess vor einem Zivilgericht unter dem Vorsitz des Richters David Carter statt. Edwards Pierrepont vertrat die Anklage. Joseph Habersham Bradley leitete die Verteidigung. John Surratt gab zu, an der gescheiterten Entführung Präsident Lincolns beteiligt gewesen zu sein, beteuerte aber, von den Mordplänen nichts gewusst zu haben. Weil sich die Geschworenen am Ende nicht auf ein Urteil einigen konnten, kam er ungestraft davon. Er hielt Vorträge, arbeitete als Lehrer und heiratete 1872 Mary Victorine Hunter. Das Paar lebte in Baltimore und bekam sieben Kinder. John Surratt starb 1916 im Alter von 72 Jahren.

Isaac Surratt kehrte nach dem Bürgerkrieg ebenfalls nach Baltimore zurück. Er starb 1907.

Robert Redford drehte über Mary Surratt den Kinofilm „Die Lincoln Verschwörung“.